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Cet article se concentre sur les propriétés d'acidité de surface des catalyseurs et supports oxydes (γ-Al2O3, CeO2, ZrO2, SiO2, TiO2, zéolite HZSM5) et sur la détection comparative de leurs surfaces par mesure de la désorption d'ammoniac programmée en température (ATPD). L'ATPD est une méthode fiable et simple dans laquelle la surface, après avoir été saturée en ammoniac à basse température, subit un changement de température, ce qui entraîne la désorption des molécules sondes ainsi qu'une distribution de température.
L'analyse quantitative et/ou qualitative du profil de désorption permet d'obtenir des informations sur l'énergie de désorption/adsorption et la quantité d'ammoniac adsorbée à la surface (absorption d'ammoniac). En tant que molécule basique, l'ammoniac peut servir de sonde pour déterminer l'acidité d'une surface. Ces données peuvent aider à comprendre le comportement catalytique des échantillons et même à affiner la synthèse de nouveaux systèmes. Au lieu d'utiliser un détecteur TCD traditionnel, un spectromètre de masse quadripolaire (Hiden HPR-20 QIC) a été utilisé pour cette tâche, relié au dispositif d'essai par un capillaire chauffé.
L'utilisation du QMS permet de distinguer facilement les différentes espèces désorbées de la surface, sans recourir à des filtres ou pièges chimiques ou physiques susceptibles de perturber l'analyse. Un réglage approprié du potentiel d'ionisation de l'instrument permet d'éviter la fragmentation des molécules d'eau et l'interférence qui en résulte avec le signal m/z de l'ammoniac. La précision et la fiabilité des données de désorption d'ammoniac programmées en température ont été analysées à l'aide de critères théoriques et de tests expérimentaux, mettant en évidence les effets du mode de collecte des données, du gaz vecteur, de la granulométrie et de la géométrie du réacteur, démontrant ainsi la flexibilité de la méthode utilisée.
Tous les matériaux étudiés présentent des modes ATPD complexes couvrant la gamme 423-873K, à l'exception du cérium, qui présente des pics de désorption étroits et résolus indiquant une faible acidité uniforme. Les données quantitatives indiquent des différences d'absorption d'ammoniac entre les autres matériaux et la silice de plus d'un ordre de grandeur. Étant donné que la distribution ATPD du cérium suit une courbe gaussienne indépendamment de la couverture de surface et de la vitesse de chauffage, le comportement du matériau étudié est décrit comme une linéarité de quatre fonctions gaussiennes associée à une combinaison de groupes de sites modérés, faibles, forts et très forts. Une fois toutes les données collectées, une analyse de modélisation ATPD a été appliquée pour aider à obtenir des informations sur l'énergie d'adsorption de la molécule sonde en fonction de chaque température de désorption. La distribution d'énergie cumulée par emplacement indique les valeurs d'acidité suivantes basées sur les valeurs d'énergie moyennes (en kJ/mol) (par exemple, couverture de surface θ = 0,5).
En guise de réaction de test, le propène a été soumis à la déshydratation de l'isopropanol afin d'obtenir des informations supplémentaires sur la fonctionnalité des matériaux étudiés. Les résultats obtenus étaient cohérents avec les mesures ATPD précédentes en termes de force et d'abondance des sites acides de surface, et ont également permis de distinguer les sites acides de Brønsted et de Lewis.
Figure 1. (Gauche) Déconvolution du profil ATPD à l'aide d'une fonction gaussienne (la ligne pointillée jaune représente le profil généré, les points noirs sont des données expérimentales) (droite) Fonction de distribution d'énergie de désorption de l'ammoniac à divers endroits.
Faculté d'ingénierie Roberto Di Cio, Université de Messine, Contrada Dee Dee, Sant'Agata, I-98166 Messine, Italie
Francesco Arena, Roberto Di Cio, Giuseppe Trunfio (2015) « Évaluation expérimentale de la méthode de désorption programmée en température de l'ammoniac pour l'étude des propriétés acides des surfaces de catalyseurs hétérogènes » Applied Catalysis A : Revue 503, 227-236
Masquer les analyses. (9 février 2022). Évaluation expérimentale de la méthode de désorption programmée en température de l'ammoniac pour étudier les propriétés acides des surfaces hétérogènes des catalyseurs. AZ. Consulté le 7 septembre 2023 sur https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016.
Masquer les analyses. « Évaluation expérimentale d'une méthode de désorption d'ammoniac à température programmée pour l'étude des propriétés acides des surfaces de catalyseurs hétérogènes ». AZ. 7 septembre 2023
Masquer les analyses. « Évaluation expérimentale de la méthode de désorption d'ammoniac à température programmée pour l'étude des propriétés acides des surfaces de catalyseurs hétérogènes ». AZ. https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016. (Consulté le 7 septembre 2023).
Masquer les analyses. 2022. Évaluation expérimentale d'une méthode de désorption d'ammoniac à température programmée pour l'étude des propriétés acides des surfaces de catalyseurs hétérogènes. AZoM, consulté le 7 septembre 2023, https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016.
Date de publication : 07/09/2023
